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研究内容
乙二醇（EG）是一种有用的有机化合物和化学中间体，用于制造各种具有工业重要性的商品化学品。尽管如此，以绿色和安全的方式生产EG仍然是一个长期的挑战。
大连理工大学陆安慧教授和郝广平教授建立了一种将乙烯氧化为乙二醇的综合有效途径。中孔碳催化剂产生H2O2，钛硅酸盐-1催化剂随后将用原位产生的H2O2将乙烯氧化为乙二醇。这种串联路线表现出显著的活性，在0.4V vs 可逆氢电极下，具有86%的H2O2转化率和99%的乙二醇选择性和51.48 mmol gecat-1 h-1产率。相关工作以“Boosting Selective Oxidation of Ethylene to Ethylene Glycol Assisted by In-situ Generated H2O2 from O2Electroreduction”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
要点1.作者提出的以绿色和安全的方式生产乙二醇的高效综合战略。使用在介孔碳氧还原电催化剂上原位产生的H2O2作为氧化剂，随后在TS-1的多相沸石催化剂上与乙烯氧化水解偶联成乙二醇。该路线包括两种关键催化剂：对H2O2生产具有高活性的介孔碳材料和商业TS-1，这是最常见的氧化烯烃的多相沸石催化剂。
要点2.该系统可以在环境条件下直接使用O2将乙烯氧化为乙二醇。基于这一路线，表现出显著的乙二醇选择性（超过99.99%），H2O2转化率约为86%，乙二醇生产速率为51.48 mmol gecat-1h-1，可长时间50小时稳定生产乙二醇。当流动池被用作连续反应系统时，H2O2可持续生产将保持乙二醇的产量。
要点3.该过程除了产生H2O2作为氧化剂外，还存在•OOH中间体可以省略在硅酸钛-1上吸收和离解H2O2的步骤，与非原位反应动力学相比，显示出更快的反应动力学。
该工作不仅为生产乙二醇提供了新的思路，而且证明了原位生成H2O2在串联路线中的优越性。
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研究图文
图1. 在钛硅沸石-1（TS-1）上通过电还原O2使用原位H2O2生产乙二醇的示意图。
图2.（a）RRDE上的氧还原反应极化曲线，实线和虚线分别表示盘电流密度和环电流密度（jdisk和jring）。（b）H2O2的选择性和相应的电子转移数。（c）不同样本的O 1s XPS。（d）不同样品在0.6 V vs RHE下的H2O2选择性和介孔碳材料的OII含量。
图3.（a）乙二醇（EG）和H2O2在不同pH下转化的选择性和产率。（b）在不同浓度的Na2CO3溶液中EG的产生速率以及Na2CO3的相应电导率。（c）乙二醇生产速率和H2O2转化率对阴极体积的依赖性。（d）乙二醇生产速率和H2O2转化率对O2和乙烯比例的依赖性。
图4.（a）EG在不同浓度的Na2CO3溶液中的产率以及使用0.25 M、1.5 M和2.5 M甲醇作为氧化终止剂的自由基猝灭实验。（b）MC-3电极ORR测量过程中的原位拉曼光谱电化学。（c）MC-3电极的（ID1+ID3）/IG比率作为施加电势的函数。（d）在TS-1催化剂上使用原位H2O2作为氧化剂测量乙烯氧化过程中的原位拉曼光谱电化学。
图5.（a）成型TS-1上乙二醇生产速率随反应再生循环的变化。插图：形状为TS-1的图片。（b）使用流动池生产乙二醇的示意图。（c）流动池测量中的电流密度和累积EG。
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文献详情
Boosting Selective Oxidation of Ethylene to Ethylene Glycol Assisted by In-situ Generated H 2 O 2 from O 2 Electroreduction
Ming-Hao Guan, Ling-Yu Dong, Tao Wu, Wen-Cui Li, Guang-Ping Hao*, An-Hui Lu*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202302466
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