桂林理工大学研究生宿舍，桂林理工大学研究生宿舍图片
研究背景
钾离子电池(PIBs)因为钾金属资源丰度广、氧化还原电位低而有望应用于大规模储能系统，因此开发新型高能量密度、循环寿命长的钾离子电极材料成为关键。二硫化钨 (WS2) 具有层间距大 (0.618 nm), 嵌钾电位低 (<1.0 V), 理论比容量高 (∼432 mA h g-1)等优势，在PIBs研究应用中表现出巨大的开发潜力。然而，WS2存在电导率不足和离子存储位点有限等问题，严重影响了其容量及循环寿命。以往的研究表明将硫空位引入WS2可以提高其电导率和促进反应动力学。尽管储钾性能得到了一定程度的提高，但由于不能保证整个空位的活性和稳定性以及相对较差的导电性，仍不能满足商业要求。
成果展示
近日，桂林理工大学朱庆博士在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上发表了题为“Filling Selenium into Sulfur Vacancies in Ultrathin Tungsten Sulfide Nanosheets for Superior Potassium Storage”的文章（DOI: 10.1021/acsami.2c16173)。这项工作得到了广西自然科学基金和广西电磁化学功能物质重点实验室的支持。该工作提出了异原子填充空位策略，即通过引入的硒原子(Se)来部分地填充WS2中的硫空位(VS)。如此不仅可以稳定和激活已有的空位，从而提供更多的活性位点来吸附K+，而且能够进一步提升了WS2的电导率，最终获得优异的储钾性能。该工作为开发高性能钾离子电池材料提供了新的途径。
内容展示
1、VS-WS2-Se@xNS（x=0.5、1和2）样品的制备过程如图1所示。首先，通过简单的溶剂热反应合成超薄的WS2纳米片。然后，将其在Ar/H2气氛下进行高温焙烧，在此过程中，纳米片的表面上产生大量硫空位VS，获得VS-WS2 NS。最后，将获得的Vs-WS2NS进一步通过硒化过程（将活性Se物种填充到WS2的VS）转化为Vs-WS2-Se@xNS（x＝0.5、1和2）。
图1. VS-WS2-Se@x NS (x = 0.5, 1, and 2) 样品的制备流程图。
2、通过物理表征主要证明了硒元素的成功引入以及硒对部分硫空位的有效填充。同时表明硒的引入增加了WS2的层间距，且形成了Se-W化学键。
图2. WS2 NS, WS2-Se@1 NS, VS-WS2NS和VS-WS2-Se@x NS (x = 0.5, 1, and 2) 样品的结构和成分表征。
3、在电化学测试中，VS-WS2-Se@1 NS材料展现出优异的电化学性能。硒原子对部分硫空位的有效填充，稳定和激活了WS2纳米片表面的其它硫空位，从而改善了离子扩散动力学和电导率，同时提高了结构稳定性，使得储钾能力获得了显著提升。
图3 WS2 NS、WS2-Se@1 NS、VS-WS2NS和VS-WS2-Se@1 NS的电化学测试结果。
4、通过DFT计算进一步证实，硒填充部分硫空位可以提高WS2的电导率，降低K+嵌入能垒，提高结构的稳定性，有助于获得优异的K+存储性能。这与我们的实验结果一致。
图4 关于WS2、VS-WS2（具有一个硫空位）和VS-WS2-Se（具有一个硫空位和两个Se原子）等模型的理论计算结果。
作者团队简介：
朱庆：2020年毕业于澳门大学，获得应用物理与材料工程专业博士学位。2020年加入桂林理工大学化生学院。主要从事钠/钾/锌离子电池关键电极材料研究。主持在研项目包括广西科技基地和人才专项（1项）和广西自然科学基金青年基金（1项）。以第一作者/通讯作者在ACS Applied Materials & Interfaces、Journal of Power Sources等学术期刊发表论文10余篇。
https://doi.org/10.1021/acsami.2c16173
相关进展
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